O Convento de Santa Cruz pode ser considerado como o epicentro da Mata do Bussaco, e só depois da sua construção começou a vida regular dos frades Carmelitas Descalços na Mata. De 1628 a 1630, edificaram um convento em que o que mais salta à vista é a sua simplicidade, que se coaduna perfeitamente com os valores da Ordem destes religiosos, na qual estão inseridos o voto de pobreza e a adoração pela Natureza, em detrimento do interesse por artifícios ou bens materiais.
Queremos deixar uma nota sobre a Batalha do Bussaco, por ter sido o maior acontecimento histórico de que esta Serra foi palco, e porque este convento teve uma importância particular nos dias que lhe antecederam. É esta a origem da batalha:
Em 1808, com o início das Invasões Francesas, unem forças os exércitos inglês e português para derrotar um inimigo em comum: o exército francês de Napoleão Bonaparte, enviado para a conquista de Portugal pela violação do Bloqueio Continental, ultimato do imperador que proibia todos os países da Europa de permitirem a entrada de navios ingleses nos seus territórios, com o intuito de sufocar economicamente a Inglaterra.
Em 1810, Lord Wellington, comandante-em-chefe das tropas anglo-lusas, decide utilizar o Convento de Santa Cruz como quartel-general, enquanto esperava pelas tropas francesas que pelo Bussaco iriam passar, ao tentarem alcançar Coimbra. Assim aconteceu a Batalha do Bussaco, a 27 de setembro.
É de notar que o modo de vida dos Carmelitas Descalços e dos nobres e soldados seriam extremos opostos, pelo que este convívio forçado não terá sido pacífico. Parece que a Guerra é uma força tão omnipresente que nem vivendo no paraíso nos encontramos seguros dela.